年轻时本性善良,倾心嘉兴陆家庄庄主陆展元,因此留恋尘世,不肯听师父的话立誓不离古墓而被师父逐出师门,本想与陆展元共浴爱河,却没想到被陆展元狠心抛弃。自此李莫愁身心大受打击,性情大变,因爱成恨。曾几乎杀尽陆展元亲弟弟陆立鼎满门,并折磨陆立鼎之女陆无双。为得到古墓派的秘笈玉女心经,屡次威胁杨过、小龙女性命。纵横江湖十余年,手执冰魄银针、五毒神掌杀人无数,江湖中人无不对之闻风丧胆。
李莫愁良心未泯,曾经救过洪凌波并收她为徒,还抚养刚出生的小郭襄一月有余。丐帮第十九代帮主黄蓉于新城镇跟李莫愁切磋,黄蓉占尽上风,最后使用计谋将李莫愁制服,因念其对女儿郭襄有过短暂养育之恩而饶其性命。在绝情谷中被万千情花刺中后,仍不忘陆展元,最后葬身于焚烧情花的大火中。
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